ได้ทรงพระนิพนธ์เรื่องปฐมสมโพธิกถา ร่ายยาวมหาเวสสันดรชาดก หรือร่ายยาวมหาชาติ ซึ่งนับเป็นวรรณกรรมชิ้นเอกทางพระพุทธศาสนาในสมัยรัตนโกสินทร์ พระราชพงศาวดาร ฉบับสมเด็จกรมพระปรมานุชิตชิโนรส เทศนาพงศาวดารกรุงศรีอยุธยา ลิลิตกระบวนพยุหยาตราพระกฐินสถลมารค และชลมารค ทรงนิพนธ์วรรณกรรมที่เลื่องลืออีกหลายเล่ม ที่นับถือกันว่าเป็นขุมทรัพย์ทางปัญญาของไทยในด้านพระพุทธศาสนาและวรรคดี 

ในทางพระพุทธศิลป์ 

        ได้ทรงคิดแบบพระพุทธรูปปางต่าง ๆ ถวายพระบาทสมเด็จพระนั่งเกล้าเจ้าอยู่หัว โดยทรงเลือกพระอิริยาบถต่าง ๆ จากพุทธประวัติเป็นจำนวน 37 ปาง เริ่มตั้งแต่ปางบำเพ็ญทุกขกิริยา จนถึงปางห้ามมาร พระพุทธรูปปางต่าง ๆ เหล่านี้  ในทางพุทธศิลป์ ได้ทรงคิดแบบพระพุทธรูปปางต่างๆ ถวายพระบาทสมเด็จนั่งเกล้าเจ้าอยู่หัว ซึ่งมีพระราชประสงค์จะทรงบำเพ็ญพระราชกุศลให้เหมือนอย่างโบราณกษัตริย์ครั้งกรุงศรีอยุธยาได้เคยทรงบำเพ็ญ โดยทรงคิดเลือกพุทธอิริยาบถต่างๆ จากเรื่องพุทธประวัติเป็นจำนวน ๓๗ ปาง ได้เป็นต้นแบบพระปางสมัยรัตนโกสินทร์สืบมา

        ในปี พ.ศ. ๒๕๓๒ องค์การศึกษาวิทยาศาสตร์และวัฒนธรรมแห่งสหประชาชาติ (UNESCO) ได้มีมติรับข้อเสนอของคณะผู้แทนไทยในการประชุมสมัยสามัญครั้งที่ ๒๕ ที่สำนักงานใหญ่กรุงปารีส ประเทศฝรั่งเศส ประกาศยกย่อง สมเด็จพระมหาสมณเจ้า กรมพระปรมานุชิตชิโนรส เป็นบุคคลผู้มีผลงานดีเด่นทางด้านวัฒนธรรมระดับโลก ประจำปีพุทธศักราช ๒๕๓๓ นับเป็นพระสงฆ์รูปแรกที่ได้รับการถวายเกียรตินี้ และได้กันร่วมจัดกิจกรรมฉลองเนื่องในวันคล้ายวันประสูติครบ ๒๐๐ ปี เมื่อวันที่ ๑๑ ธันวาคม พ.ศ. ๒๕๓๓